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我校bat365在线登录网站李善青博士在国际顶级学术期刊发表学术论文

【 发布日期:2021-09-26      点击:

我校bat365在线登录网站李善青博士与安徽大学陈平教授团队、澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授、中国科学技术大学刘庆华研究员等合作,创新性地合成了一种负载在泡沫镍上的亚铁氰化镍(Ni2Fe(CN)6)催化剂,发现其优越的电催化尿素氧化性能,在1.35 V(vs. RHE)的电位下达到100 mA·cm-2的阳极电流密度(图1),可以作为传统氧析出反应的理想替代,有着广泛的应用前景。联合研究团队还对其微观反应机理进行了详细的研究。该成果以“Nickel ferrocyanide as a high-performance urea oxidation electrocatalyst”为题于2021年9月21日在国际能源领域顶级期刊《Nature Energy》上在线发表(DOI : 10.1038/s41560-021-00899-2)。安徽大学研究生耿世奎、阿德莱德大学郑尧副教授和李善青博士为该文章共同第一作者,安徽大学陈平教授、阿德莱德大学乔世璋教授和中国科学技术大学刘庆华研究员为本文的共同通讯作者。

图1、亚铁氰化镍电催化剂的性能(a)、表征(b, d, e)和反应中间产物的检测(c,f)结果

李善青博士在文中采用密度泛函方法模拟了纳米级亚铁氰化镍的微观结构,并在最佳的Ni2Fe(CN)6反应晶面——(011)晶面——完成了由尿素分子至最终产物二氧化碳和氮气的基元反应过程模拟。计算结果显示Ni2Fe(CN)6驱动的尿素氧化过程分为氨生成和氨分解两个阶段(其中Ni位点在氨生成阶段起主导作用,而Fe位点则在氨分解阶段起主导作用),Ni和Fe双活性位点的协同作用有助于提升Ni2Fe(CN)6电催化性能(图2)。与大多数报道的NiOOH为活性成分的电催化剂相比,该双活性位点、两阶段反应机理在脱除碳酸根(或二氧化碳)、抗氢氧根干扰吸附等步骤存在显著优势。新反应机理的提出,不仅解释了纳米级亚铁氰化镍优异的尿氧化性能的产生原因,同时为开发新的高活性尿素氧化催化剂提供了理论指导。

图2、可能的反应机理:氨生成阶段(a, c)和氨分解阶段(b, d)

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41560-021-00899-2

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